記者從中科院大連化學物理研究所獲悉，該所肖建平研究員團隊和鄧德會研究員團隊合作提出了將工業(yè)廢氣和汽車尾氣中排放的一氧化氮電催化還原合成氨氣的新策略，這為脫硝和電催化合成氨提供了新思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》上。

　　 一氧化氮是一種有害的大氣污染物，化石燃料的燃燒如火電廠鍋爐煙氣、汽車尾氣等都會排放出大量的一氧化氮。合成氨在工業(yè)上是一個非常重要的化工過程，氨氣作為化工生產(chǎn)中一種基礎(chǔ)的化學物質(zhì)，可以用來制備化肥、硝酸、炸藥等，還可作為燃料電池的燃料。

　　 如何在一氧化氮和氨之間架起一座切實可行的橋梁呢?傳統(tǒng)的合成氨方法主要是哈-伯法，但此過程需在高溫高壓下才能進行，并要消耗大量的能量。電催化氮氣還原合成氨則可以在常溫常壓下進行，但由于氮氣分子非常穩(wěn)定，氮-氮三鍵難以斷裂，面臨著低活性和低選擇性的難題，難以得到實際應(yīng)用。于是，研究團隊提出了將煙氣中的一氧化氮電催化還原合成氨的新策略。

　　 研究人員首先基于密度泛函理論計算研究，考慮了數(shù)十種不同的一氧化氮還原反應(yīng)路徑，發(fā)現(xiàn)一氧化氮還原在熱力學上比氮氣還原和析氫都更容易進行。此外，他們通過基于描述符的方法篩選出最優(yōu)的過渡金屬催化劑——銅。電催化動力學計算表明，在Cu(111)表面上，氨氣在不同的還原產(chǎn)物如氨氣、氫氣、一氧化二氮、氮氣等生成能壘最低，因此也最易于生成氨氣。

　　 一氧化氮電催化實驗表明，銅和鉑具有相近的氨氣產(chǎn)率，但是銅的選擇性更優(yōu)，因此研究人員選擇了銅電極。相對于銅Foil電極，銅Foam由于具有豐富的孔隙結(jié)構(gòu)，催化性能得到進一步提高，這也是目前在電催化合成氨中得到的最高的氨氣產(chǎn)率和選擇性，氨氣產(chǎn)率更是達到了傳統(tǒng)熱催化合成氨產(chǎn)率的量級。

　　 圖片說明：脫硝和合成氨的有機結(jié)合-廢氣/尾氣的電還原